Το Μουσείο Γαΐτη-Σίμωσι δημιουργήθηκε μέσα από τη σύμπραξη του Δήμου Ιητών και της Λορέττας Γαΐτη, μοναδικής κληρονόμου του Γιάννη Γαΐτη και της Γαβριέλλας Σίμωσι.
Το έργο μελετήθηκε και κατασκευάστηκε από την Τεχνική Υπηρεσία του Δήμου Ιητών, με χρηματοδότηση από το Επιχειρησιακό Πρόγραμμα «ΠΟΛΙΤΙΣΜΟΣ».
Πρόσθετες εργασίες συντήρησης έγιναν πρόσφατα (2022-2023) από τον Δήμο Ιητών με χρηματοδότηση από το Αναπτυξιακό Πρόγραμμα Ειδικού Σκοπού Ν. Αιγαίου. Το κτιριακό συγκρότημα του μουσείου ανήκει, κατά κυριότητα, στον Δήμο Ιητών, ο οποίος το έχει παραχωρήσει, κατά χρήση, στην εταιρεία του μουσείου. Τα έργα της μόνιμης συλλογής αποτελούν μακροχρόνια παραχώρηση της Λορέττας Γαΐτη. Το μουσείο λειτουργεί με τη μορφή Αστικής μη Κερδοσκοπικής Εταιρείας, η οποία ιδρύθηκε το 2017 και χρηματοδοτείται, για τα λειτουργικά του έξοδα, από τον Δήμο Ιητών.
Το Μουσείο Γαΐτη-Σίμωσι στεγάζεται σε ένα κτίριο επιφανείας 1.600 τμ, που σχεδιάστηκε από τους αρχιτέκτονες Λορέττα Γαΐτη και Jacques Charrat προκειμένου να στεγάσει τη μόνιμη έκθεση του μουσείου αλλά και παράλληλες, περιοδικές εκθέσεις και εκδηλώσεις. Είναι κτισμένο στην κορυφή ενός λόφου, στη θέση «Τσουκαλαριά», με πανοραμική θέα στη Χώρα και το λιμάνι της Ίου και τα νησιά Σίκινο, Πάρο και Νάξο, με φόντο το απέραντο γαλάζιο του Αιγαίου. Οι εκθεσιακοί χώροι αρθρώνονται εκατέρωθεν ενός υπαίθριου «δρόμου» που ξεκινά από τον φυσικό άξονα αυτής της μαγευτικής θέας και μοιάζει να αποτελεί προέκταση των στενών δρόμων που καταλήγουν στο ουσείο, ξεκινώντας από το λιμάνι του νησιού και διασχίζοντας τη Χώρα.
Μια σειρά υπερμεγέθη κεφάλια από «ανθρωπάκια» σηματοδοτούν την είσοδο στον «δρόμο» και προσκαλούν τον επισκέπτη στο μουσείο. Η μόνιμη συλλογή διαρθρώνεται σε δύο βασικά κτίρια. Στην αριστερή πλευρά συναντούμε το διώροφο «Κτίριο Γαΐτη», στο ισόγειο του οποίου βρίσκεται η υποδοχή του μουσείου. Η συλλογή εξελίσσεται χρονολογικά από τον κάτω όροφο, όπου παρουσιάζονται οι παλαιότερες περίοδοι του ζωγράφου, προς τον επάνω όροφο, ο οποίος είναι αφιερωμένος στους πίνακες, τις εγκαταστάσεις και τις κατασκευές γύρω από τα περίφημα «ανθρωπάκια». Αυτά συνεχίζουν να είναι παρόντα και στην αρχιτεκτονική του κτιρίου αφού, η καμπυλότητα της οροφής του Κτιρίου Γαΐτη βασίζεται στο σχέδιο των καπέλων τους, ενώ η πόρτα της εισόδου του στο σχέδιο ενός κεφαλιού ιδωμένου από μπροστά.